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氢能观察消息，三年前，密歇根大学的科学家们发现了一种由硅和氮化镓(Si/GaN)制成的人工光合作用装置，它利用阳光制成无碳氢气，用于燃料电池，其效率和稳定性是以前某些技术的两倍。
现在，美国能源部劳伦斯伯克利国家实验室实验室(伯克利实验室)的科学家们，与密歇根大学和劳伦斯利福摩尔国家实验室合作，在 Si/GaN 中发现了一种令人惊讶的自我改进特性，这种特性有助于材料高效稳定地将光和水转化为无碳氢。他们的研究结果发表在《自然材料》杂志上，可能有助于从根本上加快人工光合作用技术和氢燃料电池的商业化进程。
“我们的发现是一个真正的游戏规则改变者,”高级作者 Francesca Toma 说，他是能源部劳伦斯伯克利国家实验室实验室化学科学部的科学家。她说，通常情况下，太阳能燃料系统中的材料会降解，变得不稳定，因此产生氢气的效率就会降低。“但是我们在 Si/GaN 中发现了一种不同寻常的特性，这种特性使得 Si/GaN 变得更加高效和稳定。我从未见过如此稳定的局面。”
先前的人工光合作用材料要么是缺乏耐久性的优秀吸光材料，要么是缺乏吸光效率的耐用材料。
但硅和氮化镓是丰富和廉价的材料，被广泛用作日常电子产品的半导体，如 led (发光二极管)和太阳能电池，合著者 Zetian Mi 说，他是密歇根大学电气和计算机工程教授，十年前发明了硅/氮化镓人工光合作用。
当Si/GaN 设备达到了破纪录的3% 太阳能转化为氢气的效率时，他想知道为什么这种普通材料能在一种奇特的人工光合作用设备中表现得如此出色——所以他向托马求助。
Mi 通过氢气了解到了托马在先进显微技术方面的专业知识，这种技术可以探测人工光合作用材料的纳米级(十亿分之一米)特性。氢气是一个由美国能源部氢气和燃料电池技术办公室支持的五国联合实验室，由国家可再生能源实验室领导，旨在促进国家实验室、学术界和工业界之间的合作，以开发先进的分水材。伯克利实验室氢与燃料电池技术实验室项目经理兼氢气部副主任亚当 · 韦伯说: “这些支持工业界和学术界的先进分解水材料与国家实验室的能力的相互作用正是氢气形成的原因——这样我们就可以推动清洁氢气生产技术的发展。”
托马和第一作者曾国松是伯克利实验室化学科学部的博士后学者，他们怀疑氮化镓可能在该设备不同寻常的潜在产氢效率和稳定性中发挥了作用。
为了找到答案，曾国松在托马实验室进行了光电导原子力显微镜实验，以测试氮化镓光电阴极是如何有效地将吸收的光子转化为电子，然后招募这些自由电子将水分解为氢，在材料开始降解并变得不稳定和效率降低之前。
他们预计仅仅几个小时后，这种材料的光子吸收效率和稳定性就会急剧下降。令他们吃惊的是，他们观察到沿着 GaN 颗粒“侧壁”的微小面对光电流有2-3个数量级的改善，曾说。更令人费解的是，这种材料随着时间的推移已经提高了它的效率，即使材料的整体表面并没有改变多少，曾说。“换句话说，材料没有变差，反而变好了,”他说。
为了收集更多的线索，研究人员在伯克利实验室的分子铸造厂的国家电子显微镜中心招募了扫描透射电子显微镜(STEM)和依赖角度的 x 射线光子光谱学(XPS)。
这些实验揭示了一个混合了镓、氮和氧(或氮氧化镓)的1纳米层已经沿着一些侧壁形成。发生了化学反应，增加了“制氢反应的活性催化位点,”托马说。
密度泛函理论(DFT)模拟进行了由合作者 Tadashi Ogitsu 和 Tuan Anh Pham 在 LLNL 证实了他们的观察。Ogitsu 说: “通过计算材料表面特定部分的化学物种分布的变化，我们成功地发现了一种表面结构，这种结构与氮氧化镓作为氢析出反应位点的发展相关。”
“我们希望我们的研究结果和方法——氢联盟启动的紧密集成的理论和实验合作——将用于进一步改进可再生氢生产技术。”
Mi 补充说: “我们研究这种材料已经超过10年了——我们知道它稳定而高效。但是，这种合作有助于确定为什么它变得更加健壮和有效而不是退化背后的基本机制。这项工作的结果将帮助我们以更低的成本制造出更高效的人工光合作用设备。”
展望未来，Toma 说她和她的团队想要在分水光电化学电池中测试 Si/GaN 光电阴极，而 Zeng 将用类似的材料进行实验，以更好地了解氮化物是如何有助于人工光合作用稳定性的，这是他们从未想过的可能性。
“这完全出乎意料,”曾国松说。“这没有意义——但是 Pham 的 DFT 计算给了我们验证观测结果所需的解释。我们的发现将帮助我们设计出更好的人工光合作用。”
“这是国家实验室和研究型大学之间史无前例的合作网络,”托马说。“氢联盟把我们聚集在一起——我们的工作展示了国家实验室的团队科学方法如何帮助解决影响全世界的重大问题。”
这项工作得到了氢先进水分解材料联盟的支持，该联盟是能源部能源效率和可再生能源办公室下设的能源材料网络的一部分，成立于1931年，相信最大的科学挑战最好由团队来解决，劳伦斯伯克利国家实验室和它的科学家已经获得了14个诺贝尔奖。今天，伯克利实验室的研究人员开发可持续的能源和环境解决方案，创造有用的新材料，推进计算的前沿，探索生命、物质和宇宙的奥秘。来自世界各地的科学家依靠实验室的设备来进行他们自己的发现科学。伯克利实验室是一个多项目的国家实验室，由美国加州大学能源部科学办公室管理。
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