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光催化全分解水制氢新进展:不拘泥长寿命,亚纳秒成就高量子效率

   2023-11-13 X-MOL资讯36690
核心提示:太阳能驱动颗粒半导体光催化剂全分解水是一种理想的、可持续的制氢技术。

太阳能驱动颗粒半导体光催化剂全分解水是一种理想的、可持续的制氢技术。实现高量子效率是光催化剂实现高太阳能-氢气转换效率的先决条件之一。近来,在Al掺杂钛酸锶(SrTiO3:Al)光催化剂上实现了接近100%的量子效率(Nature, 2020, 58, 411-414),证明了没有电荷损失的全解水的可行性。这一成功的示范为实现100%量子效率的太阳能光催化水分解制氢提供了经济可行性。因此,深入探讨SrTiO3:Al达到高量子效率的奥秘变得至关重要。这将为催化剂的设计和改进提供关键指导,同时有望提高能源转化效率,推动未来可持续能源技术的发展。

电子科技大学的李严波教授团队与东京大学/信州大学Kazunari Domen教授课题组合作,以高效光催化剂SrTiO3:Al作为研究对象,利用光致发光(PL)光谱技术分析这一模型光催化剂的发光机制和载流子动力学,来探究其实现高量子效率的内在机制,并总结了高效光催化的设计原则:(1)通过缺陷钝化等工程抑制电荷复合中心的产生,减少由于复合造成的电荷损失;(2)构筑高效的电荷提取机制,使光生载流子可以高效的转移到活性位点参与反应。满足以上两个原则,光催化剂可以在短的载流子寿命内实现高的量子效率。因此,在光催化剂的设计和改性研究中,不需要追求长的载流子寿命。只要建立起良好的电荷分离及提取机制,亚纳秒的载流子寿命就足够实现高的量子效率。该工作不仅揭示了高效水分解光催化剂的设计原则,同时也为了解高效光催化剂中的载流子动力学提供了新的视角,对光催化剂的改性研究具有重要意义。

这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上,文章的第一作者是电子科技大学博士研究生李荣华。

”Criteria for Efficient Photocatalytic Water Splitting Revealed by Studying Carrier Dynamics in a Model Al-doped SrTiO3 Photocatalyst.“

Ronghua Li, Tsuyoshi Takata, Beibei Zhang, Chao Feng, Qianbao Wu, Chunhua Cui, Zemin Zhang, Kazunari Domen, and Yanbo Li

Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202313537

 
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