太阳能光电催化-化学耦合分解硫化氢制氢研究获进展

近日，中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室太阳能研究部李灿院士团队和澳大利亚昆士兰大学纳米材料中心逯高清（Max Lu）、王连洲教授团队合作，在光电催化-化学耦合分解硫化氢研究中取得新进展，研究成果发表在《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed. 2014, doi: /10.1002/anie.201400571）上，并被评为"hot paper"。

硫化氢作为一种有毒的化学品，广泛存在于自然界中（例如天然气中），特别是大量副产于大规模的石油加氢精制过程中。由于其强烈的毒性，硫化氢本身的资源价值未被充分认识。传统的克劳斯处理方法可以将硫化氢部分氧化得到硫和水，然而损失了氢，不能充分利用硫化氢资源。因此，开发一种能够同时得到氢和硫的硫化氢转化的绿色过程十分必要。

之前，该所太阳能研究部首先发展了双助光催化剂Pt-PdS/CdS体系（J. Catal. 2009, 266(2), 165-168, doi:/10.1016/j.jcat.2009.06.024），在可见光下以H2S作为牺牲试剂可以高效制氢（量子效率高达93%），此工作得到中石化的重视，已完成了实验室小型放大试验。该所太阳能研究部毕业的宗旭博士在昆士兰大学做博士后期间提出了一种创新的硫化氢转化工艺过程，与李灿院士团队合作，实现了光电催化-化学耦合分解硫化氢，同时得到氢气和硫。该过程涉及两个反应步骤，第一步利用I3-/I-或Fe3+/Fe2+电对的氧化态高效捕获H2S得到硫和还原态，第二步是光电催化还原质子产氢，同时将电对的还原态氧化。利用I3-/I-或Fe3+/Fe2+循环，将两个高效的反应过程耦合起来，实现了光电驱动的硫化氢的转化。实验表明，该体系可以实现H2S的连续高效转化。

这项工作利用太阳能光催化和光电催化，为解决天然气和石油化工过程中产生的大量H2S资源高值化转化（H2+S）提供了一个潜在的新途径。